Die Kathedralbibliothek ging in den Zeiten des Erzbistums von György Lippay (1642-1666) sowie György Szelepcsényi (1666-1685) einer bedeutenden Entwicklung an. Lippay entwickelte die Bibliothek planmäßig dadurch, dass er den Fugger-Bestand mit 1681 Bänden ankaufte, der von Szelepcsényi mit weiteren Ankäufen bereichert wurde. Die Bibliothek von Tyrnau wurde mit zahlreichen Erzbischofs- und Kapitelnachlassen bereichert, deswegen näherte der Bestand in den 1670-er Jahren den 3000 Bänder an, zu dieser Zeit ließ der Erzbischof den bis heute bekannten alphabetischen und thematischen Katalog anfertigen.